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세계 최고 수명을 지닌 불타지 않는 ESS(에너지저장시스템) 수계전지 개발
우리 대학 생명화학공학과 김희탁 교수(나노융합연구소 차세대배터리센터) 연구팀이 아연 전극의 열화 메커니즘을 규명하고 이를 해결함으로써 전 세계에서 보고된 모든 레독스 흐름 전지 가운데 가장 오래가는 수명을 가지는 수계 아연-브롬 레독스 흐름 전지 개발에 성공했다고 5일 밝혔다.
생명화학공학과 이주혁 박사과정이 제1 저자로 참여한 이번 연구는 국제 학술지 `Energy and Environmental Science'에 최근(9월) 게재되는 한편 표지논문으로 선정됐다. (논문명: Dendrite-free Zn electrodeposition triggered by interatomic orbital hybridization of Zn and single vacancy carbon defects for aqueous Zn-based flow batteries)
최근 들어 신재생에너지의 간헐성을 보완하고 전력 피크 수요를 충당하기 위해 신재생에너지 및 심야 전력을 대용량으로 저장, 필요할 경우 저장된 에너지를 설비에 공급함으로써 에너지 이용 효율을 높일 수 있는 에너지저장시스템(Energy storage systems, 이하 ESS) 기술이 각광받고 있다.
현재 대부분의 ESS는 값이 저렴한 `리튬이온전지' 기술을 채택하고 있지만, 리튬이온전지는 태생적으로 발화로 인한 화재 위험성 때문에 대용량의 전력을 저장하는 ESS에는 적합하지 않다는 지적을 받아왔다. 실제 2017년~ 2019년까지 2년간 국내에서 발생한 리튬이온전지로 인한 ESS 화재사고 33건 가운데 가동이 중단된 곳은 전체 중 35%에 달한다. 현재까지 집계된 손해액만도 약 7,000억 원 이상으로 추정되고 있다.
따라서 최근에는 배터리 과열 현상을 원천적으로 차단할 수 있는 수계(물) 전해질을 이용한 *레독스 흐름 전지가 큰 주목을 받고 있다. 특히, 초저가의 브롬화 아연(ZnBr2)을 활물질로 이용하는 아연-브롬 레독스 흐름 전지는 다른 수계 레독스 흐름 전지와 비교할 때 높은 구동 전압과 함께 에너지 밀도를 높일 수 있고, 가격이 싸다는 장점 때문에 70년대부터 ESS용으로 개발돼왔다.
☞ 레독스 흐름 전지(Redox flow battery): 레독스 흐름 전지는 양극 및 음극 전해액 내에 활물질을 녹여서 외부 탱크에 저장한 후 펌프를 이용해 전극에 공급하면 전극 표면에서 전해액 내의 활성 물질의 산화·환원 반응을 이용해 에너지는 저장하는 전지이다.
문제는 아연-브롬 레독스 흐름 전지의 경우 아연 음극이 나타내는 짧은 수명 때문에 상용화가 지연되고 있다는 점이다. 특히 아연 금속이 충·방전 과정 중에 보이는 불균일한 돌기 형태의 *덴드라이트 형성은 전지의 내부 단락을 유발해 수명을 단축하는 주요 원인으로 지적되고 있다.
현재 덴드라이트 형성 메커니즘은 명확히 규명되진 않고 있지만 충전 초기 전극 표면에 형성되는 아연 핵의 불균일성 때문일 것으로 전문가들은 추정하고 있다. 이런 문제 해결을 위해 그동안 균일한 핵의 생성을 유도하는 기술이 경쟁적으로 개발돼왔으나, 여전히 충분한 수명향상 효과를 얻지 못하고 있다.
☞ 덴드라이트(Dendrite): 아연 이온이 환원되어 금속 전극 표면에 증착될 때, 금속 표면 일부에서 비정상적으로 성장하는 나뭇가지 형태의 결정.
김희탁 교수 연구팀은 낮은 표면에너지를 지닌 탄소 전극 계면에서는 아연 핵의 `표면 확산(Surface diffusion)'을 통한 `자가 응집(Self-agglomeration)' 현상이 발생한다는 사실에 주목하고 양자 역학 기반의 컴퓨터 시뮬레이션과 전송 전자 현미경 분석을 통해 자가 응집 현상이 아연 덴드라이트 형성의 주요 원인임을 규명하는 데 성공했다. 연구팀은 이와 함께 특정 탄소결함구조에서는 아연 핵의 표면 확산이 억제되기 때문에 덴드라이트가 발생하지 않은 사실을 발견했다.
탄소 원자 1개가 제거된 단일 빈 구멍 결함(single vacancy defect)은 아연 핵과 전자를 교환하며, 강하게 결합함으로써 표면 확산이 억제되고 균일한 핵생성 또는 성장을 가능하게 한다. 김 교수 연구팀은 고밀도의 결함 구조를 지닌 탄소 전극을 아연-브롬 레독스 흐름 전지에 적용해, 리튬이온전지의 30배에 달하는 높은 충·방전 전류밀도(100 mA/cm2)에서 5,000 사이클 이상의 수명 특성을 구현하는데 성공했다. 연구팀 관계자는 지금까지 다양한 레독스 흐름 전지에 대해 보고된 결과 중 가장 뛰어난 수명성능을 지닌 전지라는 점을 강조했다.
우리 대학 나노융합연구소 차세대배터리센터장 김희탁 교수는 "차세대 수계 전지의 수명 한계를 극복하기 위한 새로운 기술을 제시한 게 이번 연구의 성과”라면서 "기존 리튬이온전지보다 저렴할 뿐만 아니라 에너지 효율 80% 이상에서 5,000 사이클 이상 구동이 가능하다는 점에서 신재생에너지의 확대 및 ESS 시장 활성화에 기여할 것”이라고 밝혔다.
한편 이번 연구는 우리 대학 나노융합연구소와 과학기술정보통신부의 지원을 받아 수행됐다.
2020.10.05 조회수 28621 -
이산화탄소 처리로 산화 티타늄 신소재 판형 맥신 합성 성공
우리 대학 생명화학공학과 이재우 교수 연구팀은 나노 신소재 *맥신(MXene)과 이산화탄소와의 반응을 통해 산화 티타늄 나노입자가 고르게 분포된 판형 구조의 맥신을 합성하는데 성공했다고 25일 밝혔다.
☞ 맥신(MXene): 전자파를 흡수하고 차단하는 신개념 초경량 나노 신소재. 전자 부품간 전자파 간섭을 고성능으로 차단할 수 있어 전자통신 제품에 활용할 수 있다.
이 교수 연구팀은 수용액 상태에서 표면을 벗겨낸(박리된) 맥신과 이산화탄소와의 반응을 통해 산화 티타늄 나노입자가 맥신 표면에 고르게 분포된 판형 맥신을 합성했다. 연구팀이 개발한 산화 금속이 고르게 분포된 판형 맥신은 단일공정으로 매우 경제적일 뿐만 아니라 다양한 분야에 폭넓게 적용될 수 있을 것으로 기대된다.
생명화학공학과 이동규 박사과정생이 제1 저자로 참여한 이번 연구결과는 국제 학술지 `ACS 나노 (ACS Nano)' 7월 30일 字 온라인판에 게재됐다. (논문명 : CO2-Oxidized Ti3C2Tx-MXenes Components for Lithium-Sulfur Batteries: Suppressing the Shuttle Phenomenon through Physical and Chemical Adsorption).
맥신은 전기전도도가 높고 유연성이 뛰어나기 때문에 센서·에너지 저장/전환장치·전자기차 폐수처리 재료 등 다양한 분야에서 활용될 수 있는 신물질이면서 특히 그래핀이나 탄소나노튜브를 대체할 수 있는 차세대 물질로 주목받고 있다.
맥신을 리튬-황 전지의 양극 물질로 활용하기 위해서는 활물질인 황을 수용할 수 있는 공간을 제공해줘야 하고 또한 충‧방전 과정에서 생성된 리튬 폴리설파이드가 전해질에 녹아 음극 쪽으로 이동하여 발생하는 *셔틀 현상을 막을 수 있어야 한다.
☞ 셔틀 현상(Shuttle phenomenon): 방전 과정 중 리튬을 말단으로 가지는 황 체인인 중간물질(polysulfides)이 전해질에 녹아 양극과 음극 사이를 확산하면서 전지 내에서 소비되는 것으로서 결과적으로 양극 활물질 손실 및 사이클링 성능 저하를 초래한다.
맥신은 금속 *카바이드 형태로 *다공성이 거의 존재하지 않고 또 리튬 폴리설파이드와 상호작용이 적은 물질이기에 리튬-황 전지의 소재로 이용하기엔 적합하지 않다. 연구팀은 맥신이 포함된 수용액에 초음파를 주입하고, 맥신을 박리시켜 각 단일 맥신 층을 다량으로 제조한 후 충분한 공간을 확보하고 동시에 이산화탄소와 맥신 층을 반응시켜 표면에 리튬 폴리설파이드를 흡착할 수 있는 다량의 산화 티타늄 나노입자를 고르게 합성시켜 문제를 해결했다.
☞ 카바이드(carbide): 탄소와 그 밖의 하나의 원소로 이루어진 화합물.
☞ 다공성(porosity): 고체가 내부 또는 표면에 작은 빈틈을 많이 가지는 성질.
연구팀이 개발한 산화 금속이 고르게 분포된 판형 맥신 제작 기술은 맥신 전구체 종류에 상관없이 적용할 수 있다. 연구팀은 이와 함께 이 기술을 사용하면 길이 50~100 나노미터(nm), 지름 20 나노미터(nm)의 땅콩 모양의 나노입자들이 형성된 판형 맥신을 제조 가능함을 이번 연구를 통해 확인했다.
연구팀 관계자는 "산화 금속 판형 맥신 제조공정은 수용액처리 및 이산화탄소와의 반응으로 이뤄진 단순화된 공정이기 때문에 온도, 반응시간 조절로 다양한 판형 소자 제조 및 비용 절감이 가능하고 리튬-황 전지 성능을 강화하는데 기여할 것ˮ이라고 설명했다.
제1 저자인 이동규 박사과정 학생도 "이산화탄소와의 반응을 통해 제조된 산화 금속 판형 맥신은 리튬-황 전지의 양극뿐 아니라 분리막에 필름 형태로 성형해 셔틀 현상을 이중으로 방지할 수 있는 막을 제조할 수 있다ˮ면서 "균일한 금속산화물 나노입자가 형성된 판형 맥신은 전극 및 다양한 에너지 저장장치 소자에 사용될 것ˮ 이라고 소개했다.
한편 이번 연구는 한국연구재단의 Global Research Development Center Program과 Korea CCS R&D Center 기술개발사업의 지원을 받아 수행됐다.
2020.08.25 조회수 27933 -
자연계 효소처럼 작동하는 신개념 산업용 촉매 개발
우리 대학 연구진이 생체 내 단백질 *촉매인 *효소를 모방해 공급자 또는 개발자가 원하는 화학반응만 선택적으로 유도하되 안정성도 갖춘 기존에 없는 새로운 개념의 산업용 촉매 개발에 성공했다.
☞ 촉매(catalyst): 자신은 변하지 않으면서 물질 간의 화학반응이 잘 일어나도록 돕는 물질. 표면에 흡착된 반응물을 생성물로 빠르게 전환해주는 역할을 한다.
☞ 효소(enzyme): 생체 내의 화학반응을 매개하는 단백질 촉매. 반응물을 전환할 수 있는 금속 촉매 활성점(active site)이 부드러운 유기 고분자인 단백질로 둘러싸인 형태를 지니고 있는데, 단백질의 구조에 따라 오직 원하는 반응물만이 활성점에 접근해 생성물로 전환될 수 있다.
생명화학공학과 최민기, 화학과 김형준 교수 공동연구팀은 실생활에 흔히 쓰이는 플라스틱, 비닐 등의 재료인 화학 원료를 만들 때, 자연계 효소와 동일한 원리로 반응물을 선택적으로 전환할 수 있는 고성능 산업용 촉매를 개발하는 데 성공했다.
한정된 자원을 효율적으로 이용하기 위해서는 다양한 화학반응 경로 중 목표하는 반응물을 원하는 생성물로 선택적으로 전환해줄 수 있는 촉매를 디자인하는 것이 매우 중요하다. 지구상에 존재하는 촉매 중 가장 효율이 좋은 촉매는 자연계 및 우리 몸 등에 존재하는 '효소'다.
이와 달리 석유화학 산업에서 이용되는 촉매들은 알루미나·실리카·제올라이트와 같이 딱딱한 무기물 표면 위에 금속을 퍼뜨려 노출한 구조로 구성돼 있다. 이런 형태의 촉매에서는 금속 표면에 모든 반응물이 흡착되기 쉬워 특정 반응물만을 선택적으로 생성물로 전환하기에는 한계가 있다. 그 럼에도 불구하고 대부분 산업용 촉매 설계에서 무기 소재를 사용하는 이유는 이들이 열화학적 안정성이 뛰어나 다양한 반응 조건에서도 촉매가 안정적으로 작용하기 때문이다.
최민기·김형준 교수 공동연구팀은 이번 연구를 통해 단백질과 같이 부드럽고 유동성이 있으면서도 매우 높은 열화학적 안정성을 지닌 `폴리페닐렌설파이드(polyphenylene sulfide, PPS)'라는 엔지니어링 플라스틱 물질을 이용해서 고분자 막이 금속촉매 활성점을 감싼 형태의 신개념 촉매를 세계 최초로 개발했다. PPS는 내열성과 내화학성이 매우 뛰어나 자동차나 항공우주 산업 등에서 많이 사용되는 상용 고분자다.
연구팀은 이 새로운 촉매를 이용해 석유화학의 에틸렌 생산 공정 중 매우 중요한 아세틸렌 수소화 반응에 적용하는 데 성공했다. 우리나라 석유화학 산업의 원료는 90% 이상이 *나프타인데, 나프타분해시설(Naphtha Cracking Center, NCC)에서 이를 분해해 에틸렌 및 기타 기초유분들을 생산하고 있다. 특히 에틸렌은 주변에 흔한 플라스틱, 비닐, 접착제, 페인트까지 일상에서 사용하는 다양한 제품을 만드는데 이용하는 기본 핵심 화학 원료다.
☞ 나프타(naphtha): 원유를 증류할 때, 35~220℃의 끓는점 범위에서 유출되는 탄화수소의 혼합체이다. 중질 가솔린이라고도 부른다.
나프타를 분해할 때 생산되는 에틸렌에는 미량의 아세틸렌이 불순물로 함께 포함돼 있다. 아세틸렌은 추후 에틸렌을 이용해 화학제품을 만드는 데 매우 치명적이므로 미량의 아세틸렌을 수소화 반응으로 제거해 주는 공정을 반드시 거쳐야 한다. 그런데 이 공정은 99% 이상 에틸렌은 건들지 않으면서도, 1% 미만의 아세틸렌만 선택적으로 전환해야 하는 난제가 존재해왔다.
공동연구팀은 새로 개발한 촉매를 이 공정에 적용한 결과 1% 미만의 아세틸렌은 금속 입자를 둘러싸고 있는 고분자막을 투과해 쉽게 전환되는 대신 99% 이상의 에틸렌은 고분자막에 가로막혀 촉매 반응이 진행되지 않아서 기존 팔라듐(Pd) 촉매와 비교할 때 선택도는 2 배 이상, 안정성은 10배 이상 증진된 놀라운 결과를 얻었다.
우리 대학 생명화학공학과 이송현, 화학과 신승재 박사과정 학생이 공동 제1 저자로 참여한 이번 연구 결과는 국제 학술지 '사이언스 어드밴시스(Science Advances)' 7월 8일 字 온라인판에 게재됐다(논문명: Dynamic Metal-Polymer Interaction for the Design of Chemoselective and Long-Lived Hydrogenation Catalysts).
최민기 교수는 "자연계의 효소를 모방해 원하는 반응물만 선택적으로 전환할 수 있으면서도 매우 우수한 안정성을 갖는 촉매 설계 방법은 세계적으로 보고된 바가 없던 새로운 개념"이라면서 "향후 높은 선택도가 있어야 하는 다양한 화학반응에 폭넓게 응용 및 적용될 수 있을 것"이라고 전망했다.
이번 연구는 한국연구재단 중견연구자 지원사업과 LG화학의 지원으로 이뤄졌다.
2020.07.31 조회수 36305 -
임성갑 교수 연구팀, 초고굴절 투명 플라스틱 필름 개발에 성공
우리 대학 생명화학공학과 임성갑 교수 연구팀이 서울대 차국헌 교수(화학생물공학부) 및 경희대 임지우 교수(화학과) 연구팀과 공동 연구를 통해 단 한차례의 증착 반응을 이용해 1.9 이상의 고굴절률을 갖는 투명 플라스틱 필름을 제조하는 기술을 개발했다.
생명화학공학과 김도흥 박사와 장원태 박사과정 학생이 공동 제1 저자로 참여한 이번 연구 결과는 국제적인 학술지 '사이언스 어드밴시스(Science Advances)'誌 7월 8일 자 온라인판에 게재됐다. (논문명: One-Step Vapor-Phase Synthesis of Transparent High-Refractive Index Sulfur-Containing Polymers
굴절률이란 진공상태에서의 빛의 속도와 어떤 물질에서의 빛의 속도의 비율로, 빛이 그 물질을 통과할 때 꺾이는 정도를 나타내는 척도다. 최근 모바일 기기 및 이미지 처리(imaging) 등에 사용되는 다양한 광학 부품의 소형화 추세와 함께 더욱 얇은 두께에서 많은 빛의 굴절을 유도하는 고굴절률 투명 소재의 수요가 급격히 늘어나고 있다.
고분자(플라스틱) 소재들은 특성이 우수하고, 다양한 형태로 쉽게 가공할 수 있다는 장점으로 인해 플라스틱 안경 렌즈 등과 같이 다양한 분야에 널리 활용되고 있다. 하지만 현재까지 개발된 고분자 소재 가운데 굴절률이 1.75를 넘는 재료는 극히 드물고, 비싼 원료와 복잡한 합성 과정이 필요하며, 무엇보다도 소재 관련 원천기술의 대부분은 일본이 보유하고 있다는 데 문제가 있다. 따라서 기존 재료와 비교할 때 가볍고 저렴하며 자유자재로 가공할 수 있는 광학 소자 부품 제작을 위해서는 고성능의 고굴절 고분자 재료 확보가 매우 중요하다.
공동 연구팀은 단 한 차례의 화학 반응만으로 1.9 이상의 굴절률을 가지면서도 투명도가 우수한 새로운 형태의 고분자 박막 제조 기술을 개발하는 데 성공했다. 공동 연구팀은 원소 상태의 황이 쉽게 승화한다는 점을 이용, 기화된 황을 다양한 물질과 중합하는 방법을 적용해 고굴절 고분자를 제조했다. 이 방법으로 지나치게 긴 황-황 사슬의 형성을 억제하는 한편 높은 황 함량에서도 우수한 열 안정성과 동시에 가시광선 전 영역에서 투명한 비결정성 고분자를 만드는 개가를 올렸다. 연구팀은 기상 반응의 특성 때문에, 실리콘 웨이퍼나 유리 기판뿐만 아니라, 미세 요철 구조가 있는 다양한 표면에도 표면 형상 그대로 고굴절 박막을 코팅할 수 있다는 점과 함께 1.9 이상의 굴절률을 갖는 고분자를 세계 최초로 구현하는 데 성공했다.
이 기술은 고 굴절 플라스틱 소재 원천기술의 국산화와 더불어, 디스플레이의 밝기 향상을 위한 표면 코팅 재료, 디지털카메라 센서용 마이크로 렌즈 어레이 등 얇은 두께와 높은 굴절률, 우수한 가공성 등이 요구되는 최신 IT 기기 분야에 널리 적용될 수 있을 것으로 기대가 크다.
이번 연구에 교신저자로 참여한 경희대학교 임지우 교수는 "기체 상태의 황을 고분자 제조에 이용한다는 발상의 전환이 초 고굴절, 고 투명성 고분자 박막 제조기술의 원천이 됐다ˮ면서 "향후 고굴절 소재뿐만 아니라 평면 렌즈, 메타 렌즈 등으로 대표되는 차세대 초경량 광학 소재를 구현하는데 핵심적인 역할을 할 것으로 기대된다ˮ고 말했다.
한편, 이번 연구는 과학기술정보통신부 글로벌프론티어사업(나노 기반 소프트 일렉트로닉스 연구단) 및 선도연구센터 지원사업(웨어러블 플랫폼 소재 기술센터), 그리고 기초연구사업(중견연구)의 지원을 받아 수행됐다.
2020.07.14 조회수 23293 -
박정기 명예교수, 자서전 ＜뒤돌아 볼 수 없었던 길＞ 출간
우리 대학 생명화학공학과 박정기 명예교수가 대학과 기업에서의 경험을 회고한 저서 <어느 KAIST 교수가 말하는: 뒤돌아 볼 수 없었던 길>을 출간했다.
박 교수가 우리 대학에 재직했던 30년간 경험한 연구 및 교육, 국제 학술 무대에서의 일화들을 바탕으로 기록된 저서에는 우리나라 산업의 국제적 위상이 제고되어온 변천사, 국내 학술단체가 걸어온 혁신의 길, 연구 개발을 위해 정부와 기업 사이의 교량이 되어 온 대학의 역할 설정 등에 얽힌 이야기가 소상하게 담겨 있다.
그뿐만 아니라, 대학에 몸담기 전 기업의 요직에서 체험한 실무의 가치, 오랜 기간 국·내외 연구 현장에서 열정적으로 헌신하게 해준 의지의 원천과 그 배경 된 학창 시절의 일화 그리고 진솔한 가족사까지 연구자의 삶을 수십 년간 지탱해준 다양한 이야기들을 함께 담아냈다.
박정기 교수는 “학문의 길을 앞서 걷다 보니 여러 시행착오를 거치며 발자국을 남기게 됐다”고 설명하며, “연구자를 꿈꾸는 젊은이들과 경험을 나누고 싶었다”라고 출간 배경을 전했다.
박정기 교수는 서울대학교 화학공학과를 졸업하고 우리 대학에서 석사학위를 받은 후 미국 스탠퍼드 대학에서 박사학위를 받았다. 1987년 KAIST 교수로 부임하여 정년 후 현재 명예교수로 있다. LG, 대우그룹 및 한국기술개발㈜ 등의 생산 현장 및 연구소에서 기술개발과 관련된 다양한 실무 경험을 쌓았다. 한국전기화학회 회장, 차세대이차전지 인력양성센터장, PBFC, IMLB 등의 국제학술대회 의장을 역임했다. 2012년 정부로부터 〈과학기술훈장 웅비장〉을 수훈했으며 2018년 국제배터리학회가 주관하는 〈IBA Technology Award〉를 한국인 최초로 수상했다. 대표 저서로 영문판 『Principles and Applications of Lithium Secondary Batteries』가 있다. 현재 한국과학기술한림원 정회원이다.
2020.07.14 조회수 18743 -
이상엽 특훈교수팀 학생들, 천연물 생산 미생물 개발 전략 총정리
우리 대학 생명화학공학과 이상엽 특훈교수 연구팀 소속 대학원생 4명이 대장균 세포 공장을 개발해 생산된 대표 천연물들의 생합성 경로를 총망라해 최신의 연구 내용과 흐름을 한눈에 파악할 수 있도록 대사 회로를 정리한 `천연물 생산을 위한 대장균에서의 대사공학'을 주제로 논문을 발표했다.
학생들은 이번 논문에서 천연물 생산 대장균 세포 공장 개발을 위한 주요 시스템 대사공학 전략을 `효소 개량'과 `대사흐름 최적화', 그리고 `시스템 접근법' 등 3단계로 정리했으며 각 단계별로 활용이 가능한 최신 도구 및 전략을 대사공학이 나아가야 할 방향과 함께 제시했다.
양동수·박선영·은현민 박사과정과 박예슬 석사과정 학생이 참여한 이번 연구결과는 국제학술지인 셀(Cell)誌가 발행하는 생명공학 분야 권위 리뷰지인 `생명공학의 동향(Trends in Biotechnology)' 7월호(특별호: 대사공학) 표지논문 및 주 논문(Featured Article)으로 1일 게재됐다.
인류 역사에서 천연물은 식품과 의약품 등의 분야에 널리 사용되고 있는데 많은 천연물이 그 자체로 의약 물질로 쓰이거나 새로운 의약 물질 개발의 구조적인 근간이 되고 있다. 고부가가치 천연물에 대한 국제적인 수요와 시장규모는 지속적으로 증가하는 추세인 데 반해 천연자원으로부터 얻을 수 있는 양은 극히 제한적이며 완전한 화학합성은 대체로 효율이 낮고 유기 용매를 다량으로 이용하기 때문에 환경 오염과 인류 건강에 악영향을 초래할 수 있다.
따라서 전 세계적으로 천연물을 친환경적이며 고효율로 생산이 가능한 미생물 세포 공장을 개발하려는 노력이 이뤄지고 있다. 미생물 세포 공장 구축을 위한 핵심전략인 시스템 대사공학은 기존 석유화학산업을 대체할 바이오산업의 핵심이 되는 미생물 균주를 보다 효과적으로 개발하기 위해 KAIST 이상엽 특훈교수가 창시한 연구 분야다.
이상엽 특훈교수 연구팀은 실제 시스템 대사공학 전략을 이용, 천연물·아미노산·생분해성 플라스틱·환경친화적인 플라스틱 원료와 바이오 연료 등을 생산하는 고성능 균주들을 다수 개발한 성과를 거뒀다.
이들 4명의 학생을 지도한 이상엽 특훈교수는 "천연물 생산을 위한 대사공학 연구를 체계적으로 분석, 정리하고 또 향후 전략을 제시했다는 점에서 큰 의미가 있다ˮ면서 "권위가 있는 학술지에 주 논문이자 표지논문으로 게재된 이번 연구를 수행한 학생들이 자랑스럽다ˮ고 말했다.
공동 제1 저자인 양동수·박선영 박사과정 학생도 "고령화가 진행되는 사회에서 헬스케어 산업은 그 중요성이 더욱 대두되고 있다ˮ면서 "인류가 건강한 삶을 지속적으로 영위하기 위해서 필수적인 각종 천연물을 대사공학적으로 생산하는 연구 또한 갈수록 중요해질 것ˮ이라고 강조했다.
한편 이번 연구는 과학기술정보통신부가 지원하는 기후변화대응기술개발사업의 `바이오리파이너리를 위한 시스템 대사공학 원천기술개발 과제' 및 노보 노디스크 재단의 지원을 받아 수행됐다.
2020.07.02 조회수 22539 -
전해액 사용량을 4배 줄인 리튬-황 전지 개발
우리 연구진이 리튬-황 전지를 경제적으로 설계하되 성능은 획기적으로 개선한 기술개발에 성공해 차세대 배터리 기술개발에 한 발 더 다가섰다.
우리 대학 생명화학공학과 김희탁 교수팀이 기존 대비 전해액의 함량을 4배 이상 줄인 리튬-황 전지를 개발했다고 25일 밝혔다. 리튬-황 전지는 차세대 배터리 기술 중 연구개발이 가장 활발하게 이뤄지는 기술이다. 리튬-황 전지는 휴대용 전자기기와 전기자동차에 사용되는 리튬이온전지에 비해 에너지 밀도가 2~3배 높아서 이를 사용하면 전기동력 기체 무게를 크게 줄일 수 있기 때문이다.
리튬-황 전지는 가벼운 황과 리튬금속을 활물질(화학적으로 반응하여 전기에너지를 생산하는 물질)로 이용하기 때문에 중금속 기반인 리튬이온전지에 비해 경량화가 가능하다. 특히 지구에 풍부하게 존재하는 황을 활용해 저가의 전지를 구현할 수 있다는 점 때문에 산업계와 학계로부터 그동안 많은 주목을 받아왔다. 다만 리튬-황 전지는 리튬이온전지와 달리 매우 높은 전해액 함량을 갖고 있다. 전지 무게의 40%에 달하는 과량의 전해질 사용은 전지 무게 증가로 인해 그동안 리튬-황 전지의 고에너지밀도 구현에 큰 걸림돌이 돼왔다. 리튬-황 전지는 황이 방전되고 난 후의 산물인 `리튬 폴리 설파이드(Lithium poly sulfide)'가 전해액에 용해된 상태에서 빠른 충 ‧ 방전 특성을 갖는다.
이 전해액 양을 낮추면 리튬 폴리 설파이드의 용해량이 감소해 용량 및 출력이 저하되는 문제가 발생한다. 또 리튬금속 음극이 전해액을 분해해 전해액이 고갈되는 문제는 낮은 전해 액체량에서 더욱 심해져 결국 전지 수명을 떨어뜨린다.
김희탁 교수 연구팀은 이번 연구를 통해 리튬 나이트레이트 염과 같이 높은 전자공여(다른 화합물에 전자를 주는 성질) 능력이 있는 염을 전해질에 주입하면 폴리 설파이드의 용해도를 증가시킴과 동시에 리튬금속에서 전해질 분해를 억제할 수 있음을 규명했다. 리튬이온과 결합력이 강한 나이트레이트 음이온이 리튬이온의 `용매화 껍질(Solvation Shell)' 역할을 수행함으로써 리튬 폴리 설파이드의 해리도를 증가시켜 결과적으로 용해도가 향상된다는 사실도 증명했다. 아울러 용매화 껍질 구조변화가 전해액 용매 분자와 리튬금속과의 접촉을 낮춰 분해반응을 억제하는 현상도 확인했다.
김희탁 교수팀은 이번 연구를 통해 전해액 성분 중 리튬 염 물질 하나만을 교체하는 간단한 방법으로 에너지 밀도를 높이면서 고가의 전해액 사용량을 4배 이상 줄여 가격을 대폭 절감하는 성과를 거뒀다. 김희탁 교수는 "이번 연구는 황 양극과 리튬금속 음극의 성능을 동시에 높일 수 있는 전해액 설계원리를 제시했다는 점에서 의미가 크다ˮ면서 "차세대 전지 전해액 설계산업 전반에 걸쳐 넓게 응용되기를 기대한다ˮ고 말했다.
KAIST 생명화학공학과 석사졸업생인 추현원 학생(現 MIT 박사과정 재학 중)과 정진관 박사과정이 공동 제1 저자로 참여한 이번 연구결과는 국제 학술지 `어드밴스드 에너지 머티리얼즈(Advanced energy materials)' 6월 2일 字 표지논문으로 실렸다. (논문명: Unraveling the Dual Functionality of High-Donor-Number Anion in Lean-Electrolyte Lithium-Sulfur Batteries)
한편, 이번 연구는 LG화학, KAIST 나노융합연구소, 과학기술정보통신부 기후변화대응과제의 지원을 받아 수행됐다.
2020.06.25 조회수 20064 -
이재형 교수, 국제자동제어연맹(IFAC 2020) 기조강연 진행
우리 대학 생명화학공학과 이재형 교수가 오는 7월 12일~18일 동안 열리는 국제자동제어연맹(International Federation of Automatic Control) World Congress에서 '자동제어 및 최적 의사결정에 대한 강화학습'이라는 주제로 기조강연 (plenary talk)을 진행한다.
국제자동제어연맹 (IFAC)은 957년 미국, 러시아, 독일, 프랑스, 영국 등을 주축으로 19개국이 창설한 세계연맹으로 현재는 50개국이 회원국으로 참여하고 있다. IFAC은 각 국가에서 일정 이상의 자격을 갖춘 대표 학술단체 하나만 회원으로 가입할 수 있으며, 한국에서는 제어로봇시스템학회(ICROS)가 IFAC회원이다. IFAC은 최상위급 논문지 7개를 발간하는 학술적으로 가장 선도적인 학회 중 하나이며, 3년간 30여개국에서 90여개의 학술대회를 개최하여 해당분야에서는 명실공히 최고의 학회이다.
IFAC은 World Congress는 매 3년마다 열리는 총회로 올해는 독일 베를린에서 열릴 예정이었으나 코로나 사태로 인해서 화상회의로 열리며, 현재 5000여명의 인원이 등록해 참석 예정인 큰 학회이다.
이재형 교수의 기조강연은 7월16일 (목) 한국시간 8시에 기계학습분야의 한 분야인 강화학습이 최적제어에 어떤 역할을 할 수 있는지, 또 어떤 응용분야에 유용하게 쓰일 수 있는지를 주제로 이루어진다. 강화학습은 알파고에서도 성공적으로 쓰여졌던 기계학습법으로 여러 제어분야와 최적 의사결정 문제들에 중요한 역할을 할 것이라 기대되고 있다. 강연은 유튜브 채널등을 통해 방영될 예정이다.
2020.06.24 조회수 18460 -
상용화 안된 이산화탄소 활용 기술을 사전 분석하고 평가하는 툴 개발
우리 연구진이 독일 전문 연구진과 협력 연구를 통해 지구온난화의 주범 기체인 이산화탄소 활용 기술을 평가하는 방법을 국제 학술지에 발표했다. 이산화탄소 활용을 위한 신기술을 개발 중인 단계에서 연구의 효율성과 경제성을 사전에 파악할 수 있기 때문에 유망 신기술 발굴에 크게 도움을 줄것으로 기대된다.
우리 대학 이재형 생명화학공학과 교수 연구팀이 아직 상용화가 안되거나 개발단계에 있는 이산화탄소 활용 기술을 사전에 분석하고 평가하는 툴(Tool)을 개발했다고 22일 밝혔다. 이번 연구는 이재형 교수 연구실 노고산 박사가 제1 저자로 참여했으며 녹색·지속가능 기술 분야 국제 학술지인 ‘녹색 화학(Green Chemistry)’ 온라인에 지난달 21일 게재됐다. (논문명: Ealry-stage evaluation of emerging CO₂ utilization technologies at low technology readiness levels)
다양한 신흥(emerging) 녹색 기술을 연구하는 과정에서는 해당 기술이 과연 유망한 기술인지, 아닌지를 사전에 판단해 연구 인력과 예산을 집중하는 것은 매우 중요하다. 예를 들어, 해당 기술의 에너지 효율이 얼마나 높은지, 또는 향후 비용경쟁력을 확보할 수 있는지, 그리고 기술 도입이 환경에 얼마나 큰 영향을 미칠지를 사전에 분석할 수 있어야 한다. 하지만 연구개발 초기 단계에서는 관련 기술에 대한 정보력 부족으로 정확한 기술 분석이나 평가를 하기가 어렵다.
이재형 교수 연구팀이 개발한 이 툴은 상용화가 안 돼 있거나 개발단계에 있는 이산화탄소 활용 기술을 대상으로 구체적이고 세부적인 정보가 없이 일부 제한적인 정보만으로도 해당 기술의 에너지 효율과 기술 경제성, 온실가스 저감 잠재량 등을 파악할 수 있다는 게 장점이다.
이 교수팀은 특히, 이번 연구에서 기술 평가에 필요한 지표 계산이 가능하도록 해당 기술이 지니는 고유의 기술성숙도(Technology readiness level)와 다양한 이산화탄소 전환 특성 등 체계적이고 세분된 전략을 제시했다. 연구팀은 이와 함께 개발한 툴 검증을 위해 다양한 이산화탄소 활용 기술들을 대상으로 사례 연구를 수행했다고 밝혔다.
이번 연구는 이 교수팀과 독일 아헨공과대학교(RWTH Aachen University)에서 공정 설계와 최적화 분야 전문가로 꼽히는 알렉산더 밋소스(Alexander Mitsos) 교수, 이산화탄소 포집 및 활용 기술의 모든 과정을 평가(Life Cycle Assessment)하는 분야의 전문가인 안드레 바도우(André Bardow)교수, 그리고 분리막과 전기화학 분야 전문가인 마티아스 웨슬링(Matthias Wessling)교수 연구팀과 긴밀한 협력을 통해 이뤄졌다.
이재형 교수는 "이번 연구성과는 현재 전 세계에서 연구되고 있는 다양한 이산화탄소 활용 기술에 적용이 가능하다ˮ고 말했다. 이 교수는 이어 "아직 상용화가 안 돼 있거나 개발 중인 미성숙 기술을 대상으로 에너지 효율과 비용대비 경제성 등을 정확하게 평가할 수 있어 유망 신기술에 연구개발 인력과 비용을 집중할 수 있다”라고 강조했다.
한편, 이번 연구는 한국 이산화탄소 포집 및 처리 연구개발센터(KCRC)의 지원을 받아 수행됐다.
2020.06.22 조회수 15898 -
항암 백신 및 면역치료를 최적화한 신기술 개발
우리 연구진이 새로운 항암 나노 백신을 개발하고 또 이를 이용해 면역치료를 최적화한 기술 개발을 통해 효과적인 암 예방 및 암 치료가 가능케 함으로써 암 정복에 한 걸음 더 다가서는 계기를 마련했다.
우리 대학 생명과학과 전상용 교수 연구팀이 효과적인 항암 면역치료를 위한 나노입자 백신 개발에 성공했다고 16일 밝혔다.
전 교수 연구팀은 면역 반응을 유도하는 아미노산 중합체인 종양 펩타이드 항원과 면역보조제의 동시전달이 가능한 나노입자 기반 항암 백신을 개발했다. 전 교수 연구팀은 또 세포성 면역을 담당하는 림프구의 일종인 T 세포(면역 세포) 기반 `특이적 면역(specific immunity, 선천 면역과는 다른 고도로 발전된 방어체계)' 반응을 얻는 성과를 거뒀다. 결과적으로 전 교수팀은 특히 새로 개발한 나노입자 기반 항암 백신을 기존 항암 면역 치료제로 주목받고 있는 면역 관용 억제제를 병용하여 투여 순서와 시기를 적절히 조절, 사용하면 효능은 물론 치료 효과를 크게 증대시킬 수 있음을 확인했다.
생명과학과 김유진 박사과정, 강석모 박사가 공동 제1 저자로 참여한 이번 연구는 화학 분야 국제 학술지 `앙게반테 케미(Angewandte chemie, 독일화학회지)' 5월 19일 字 온라인판에 게재됐다. (논문명 : Sequential and timely combination of cancer nanovaccine with immune checkpoint blockade effectively inhibits tumor growth and relapse)
항암 백신은 종양 항원 특이적 면역 반응을 유도할 수 있다는 장점에도 불구하고, 면역 회피가 유도돼 우리 몸에서 백신에 대한 저항성이 발생할 수 있다는 한계가 있다. 최근 항암 치료제로 주목받고 있는 면역 관용 억제제의 경우 면역 억제를 되돌려 항암 효과를 유도할 수는 있으나, 적절한 면역 반응이 존재하지 않는 경우 효과가 극히 제한적인 것으로 알려져 있다.
연구팀은 이 같은 한계를 극복하기 위해 항암 백신과 면역 관용 억제제의 병용요법 진행을 통해 병용요법의 치료 효능을 증대시킬 수 있는 전략을 활용했다. 특히 항암 백신의 효능 증가를 위해 나노입자 전달 플랫폼을 새롭게 개발했다. 결과적으로 새로 개발한 나노입자 백신이 기존 대비 항원과 T 세포 기반 특이적 면역 반응을 더욱 증가시킬 뿐만 아니라 종양 동물모델에서 효과적인 암 예방 및 치료 효과를 거두는 성과를 확인했다.
연구팀은 또 항암 나노 백신의 치료 효과를 더욱 증대시키기 위해 면역 관용 억제제인 `PD-1 항체(활성화된 T 세포의 표면에 있는 단백질)'와 병용해 진행했는데 병용 순서에 따라 치료 효능이 달라질 수 있음을 발견했다. 이 밖에 나노 백신과 PD-1 항체의 병용 치료를 순차적으로 시기를 조절하면 종양 성장과 종양 재발을 효과적으로 억제한다는 사실도 함께 입증했다.
전상용 교수는 "효과적인 항암 면역치료를 목적으로 나노입자 백신을 개발했다ˮ면서 "이와 함께 기존 항암 백신 및 면역 관용 억제제가 가지는 한계를 극복할 수 있는 새로운 병용요법 전략을 개발했는데 이를 통해 향후 다양한 항암 면역치료법에 적용해 치료 효능을 더욱 증대시킬 수 있을 것으로 기대한다ˮ고 말했다. 한편, 이번 연구는 한국연구재단의 리더연구사업 및 바이오 의료기술 개발사업의 지원을 받아 수행됐다.
2020.06.16 조회수 19921 -
다양한 바이러스 감염병을 쉽고 빠르게 찾아내는 만능 진단기술 개발
우리 연구진이 감염된 세포의 용해액만으로도 바이러스의 존재 여부를 핵산 증폭 없이 판독이 가능한 신기술을 개발했다. 이 기술은 바이러스의 특이적으로 존재한다고 알려진 ‘이중나선 RNA(이하 dsRNA)’검출을 기반으로 한다.
이 기술이 실용화되면 현재의 유전자 증폭(PCR) 검사와는 달리 시료 준비나 핵산 증폭, RNA 핵산 서열 정보가 필요 없어 각종 바이러스 감염병이나 신·변종 바이러스를 쉽고 빠르게 진단하는 기술이나 키트(Kit) 등을 개발하는 데 큰 도움이 될 것으로 기대된다.
우리 대학 생명화학공학과 리섕·김유식 교수 공동연구팀은 바이러스의 특징을 이용해 다양한 종류의 바이러스를 검출할 수 있는 만능 진단기술을 개발했다고 28일 밝혔다. 생명화학공학과 박사과정에 재학 중인 구자영, 김수라 학생이 공동 제1 저자로 참여한 이번 연구결과는 국제 학술지 `바이오마크로몰레큘스(Biomacromolecules' 4월 9일 字 온라인 판에 게재됐다. (논문명: Reactive Polymer Targeting dsRNA as Universal Virus Detection Platform with Enhanced Sensitivity).
RNA(리보핵산)는 일반적으로 DNA(디옥시리보핵산)가 가진 유전정보를 운반해 단백질을 생산하게 한다. 그러나 단백질을 만들지 않는 다양한 `비번역 RNA(non-coding RNA)'가 존재하는데 이들은 세포 내 신호전달, 유전자 발현 조절, 그리고 RNA 효소적 작용 등의 다양한 역할을 맡는다. 이러한 비번역 RNA들에 상보적인 핵산 서열을 가지는 RNA가 결합해 형성된 `dsRNA'는 특히 바이러스에서 특이적으로 많이 발견된다.
dsRNA는 DNA 바이러스의 전사 또는 RNA 바이러스의 복제 과정에서 생산되는데, 인간 세포는 바이러스 dsRNA를 외부 물질로 인지해 면역반응을 일으킨다. 특이하게도 바이러스 dsRNA를 인지하는 인간의 선천성 면역반응시스템은 핵산 서열 정보를 무시한 채 dsRNA의 길이나 말단 구조와 같은 형태적 특징을 이용해 dsRNA와 반응한다. 인간 면역체계가 다양한 종류의 바이러스에 대처를 가능케 하는 이유다.
공동연구팀은 이런 인간 면역체계의 원리에 착안해 바이러스의 특징인 길이가 긴 dsRNA를 검출할 수 있는 기판 제작을 통해 다양한 종류의 바이러스를 핵산 서열 정보 없이 검출할 수 있도록 했다. 실리카 기판 표면에는 펜타 플루오르 페닐 아크릴레이트(PPFPA) 반응성 고분자를 코팅해 높은 효율로 빠르고 간편하게 dsRNA를 인지하는 항체를 고정시켰다. 이렇게 개발된 기판에서 면역반응을 일으키는 76bp(base pair, 염기 쌍 개수를 의미하는 길이 단위) 이상의 긴 길이를 가지는 dsRNA를 검출할 수 있었다. 또한, 감염이 되지 않은 세포에서 발견되는 단일 가닥 RNA와 함께 19bp의 짧은 dsRNA는 전혀 검출되지 않아 바이러스 감염 진단용으로 활용 가능성을 확인했다.
연구팀은 이어 바이러스 dsRNA의 긴 길이를 활용한 2단계 검출 방법을 찾기 위해 많은 도전 끝에 특이도 및 민감도가 향상된 바이러스 dsRNA 검출기술을 개발하는 데 성공했다.
연구팀은 이와 함께 시료 준비과정도 대폭 간편화시켜 세포에서 RNA를 분리하거나 정제 작업 없이 감염된 세포의 용해액만을 이용해 바이러스 dsRNA를 검출할 수 있는 기술을 개발했다. 이 기술을 A형과 C형 간염 바이러스에 감염된 세포에 적용한 결과, 바이러스 dsRNA의 존재 여부를 핵산 증폭 없이 판독하는 데에도 성공했다.
KAIST 생명화학공학과 리섕 교수는 "이번 연구에서는 A형 간염과 C형 간염 dsRNA만을 검출했지만, 바이러스 dsRNA는 다양한 종류의 바이러스에서 발견된다ˮ 면서 "이번에 개발한 dsRNA 검출기술은 다양한 바이러스에 적용 가능해 만능 감염병 진단기술로 발전될 수 있고, 특히 공항·학교 등 공공장소에서도 쉽고 빠르게 감염병을 검출할 수 있어 효과적인 방역대책을 마련하는데 유용할 것ˮ 이라고 말했다.
한편 이번 연구는 한국연구재단 신진연구자지원사업과 국방과학연구소 순수기초연구 용역사업에 지원을 받아 수행됐다.
2020.06.01 조회수 12685 -
이상엽 특훈교수 연구팀, 미생물 기반 바이오 숙신산 대량 생산 기술 개발
국내 연구진이 플라스틱의 원료와 식품·의약품 합성에 사용되는 중요한 화학물질인 숙신산을 대량으로 생산할 수 있는 기술을 개발했다.
우리 대학 생명화학공학과 이상엽 특훈교수 연구팀과 경북대학교(총장 김상동) 김경진 교수 연구팀이 시스템 대사공학을 이용해 미생물 기반의 바이오 숙신산 대량 생산을 가능케 하는 세계 최고의 효율을 지닌 숙신산 생산 균주를 개발하는데 성공했다고 6일 밝혔다. 이 교수와 김 교수가 이끄는 공동연구팀의 이번 연구 성과는 국제학술지 ‘네이쳐 커뮤니케이션 (Nature Communications)’ 4월 23일 字 온라인 판에 게재됐다. (논문명 : Enhanced succinic acid production by Mannheimia employing optimal malate dehydrogenase)
기후변화 대응 기술 중 바이오리파이너리 기술은 화석연료에 의존하지 않고 바이오매스 원료로부터 생물공학적 ‧ 화학적 기술을 이용해 화학제품과 바이오연료 등 산업 화학물질을 친환경적으로 생산하는 분야이다. 이 중 특히 핵심 기술인 ‘시스템 대사공학’은 미생물의 복잡한 대사회로를 효과적으로 조작해 산업 화학물질의 생산 효율을 높일 수 있다.
현대 산업 전반은 화석연료를 바탕으로 하는 산업에 매우 의존적이며 숙신산의 생산 또한 화석연료를 기반으로 이뤄진다. 그러나 이는 화석연료의 고갈과 이에 따른 원류 가격의 지속적인 증가, 화석연료 기반 산업으로부터 발생되는 지구 온난화 등 매우 심각한 부작용을 낳는다. 또 급속도로 고갈돼 가는 화석연료를 대체할 수 있는 바이오 기반의 숙신산 생산은 필수적이다. 연구팀은 한우의 반추위에서 분리한 미생물인 맨하이미아(Mannheimia)의 대사회로를 조작해 숙신산을 생산하는 연구를 지속해 왔으며 이번에 세계 최고의 생산 효율을 지닌 숙신산을 생산할 수 있는 개량균주를 개발하는데 성공했다.
숙신산은 탄소 4개로 구성된 다이카복실산인데 대사과정에 있어 숙신산 한 분자를 생산할 때 이산화탄소 한 분자를 소모한다. 따라서 미생물 배양에 의한 숙신산 생산을 통해 이산화탄소의 저감에 기여한다. 연구팀은 이번 연구 과정에서 숙신산 전환에 핵심역할을 하는 효소의 구조를 밝히는 한편 단백질 공학을 통해 효소 성능을 개선했으며, 이를 전체 대사회로 최적화에 연계시키는 시스템 대사공학을 수행했다. 이를 통해 포도당, 글리세롤, 이산화탄소를 원료로 리터당 134g(그램)의 높은 농도로 숙신산을 생산하고 경제와 가장 밀접하게 연관되는 생산성이 시간당·리터당 21g(그램)에 달하는 등 매우 효율적인 공정을 개발했는데 이는 세계 최고의 효율성을 지닌 숙신산 생산 공정으로 평가를 받고 있다. 지금까지는 일반적으로 시간당·리터당 1~3g(그램)이 최고 수준이었다.
기후변화 등 환경 문제의 주범으로 꼽히는 화석연료에 대한 의존성을 대폭 낮추고 주요 산업 기반 화학물질인 숙신산을 효과적으로 생산할 수 있는 근간을 제시한 이번 연구 성과는 학계로부터 중요성을 인정받아, 국제학술지인 네이처 커뮤니케이션지에 게재됐다. KAIST 이상엽 특훈교수는 “이번에 개발한 미생물 기반 바이오 숙신산 대량 생산 기술은 화학산업의 플랫폼 화학물질로 사용될 수 있는 숙신산을 보다 더 효율적으로 생산할 수 있기 때문에 환경친화적인 바이오화학 산업으로의 전환에 기여할 것”이라고 설명했다.
한편 이번 연구는 과학기술정보통신부가 지원하는 ‘C1 가스 리파이너리 사업’ 및 ‘바이오리파이너리를 위한 시스템대사공학 원천기술개발 과제’의 지원을 받아 수행됐다.
2020.05.06 조회수 13483