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고성능 완전 분산 금속 앙상블 촉매 개발
생명화학공학과 이현주 교수 연구팀이 자동차 촉매로 활용할 수 있는 고성능의 완전 분산 금속 앙상블 촉매를 개발했다.
연구팀의 금속 앙상블 촉매는 휘발유 차량 배기가스 정화 반응인 삼원 촉매 반응에서(three-way catalysis, TWC) 기존의 단일원자 촉매, 상용 삼원 촉매 대비 월등한 저온 촉매 성능을 보였다. 또한, 노화 및 장기 반응 등의 내구성 평가에서 탁월한 성능을 보였다. 연구팀의 금속 앙상블 촉매는 불균일계 촉매 분야에서 기존의 단일원자 촉매를 뛰어넘어 그 가치가 높을 것으로 기대된다.
정호진 박사과정이 1 저자로 참여한 이번 연구결과는 화학 분야 국제학술지 ‘네이처 카탈리시스(Nature Catalysis)’ 2월 17일 자 온라인판에 게재됐다. (논문명 : 단일원자 촉매를 뛰어넘는 완전분산된 고내구성 자동차 촉매용 금속 앙상블 촉매, Highly durable metal ensemble catalysts with full dispersion for automotive applications beyond single-atom catalysts)
다양한 불균일계 촉매 중 귀금속(백금, 팔라듐, 로듐) 촉매는 높은 활성을 보여 널리 사용되지만, 귀금속의 희소성과 비싼 가격으로 인해 제약이 많다. 이에 사용 효율을 극대화하는 것이 매우 중요한 과제로 남아있다. 단일원자 촉매는 모든 금속 원자가 촉매 반응에 참여할 수 있어 널리 사용되지만, 금속 원자가 독립적으로 존재하기 때문에 앙상블 자리가 필요한 촉매 반응에서 촉매 성능을 발휘하지 못한다.
한편 일산화탄소(CO), 프로필렌(C3H6), 프로판(C3H8), 일산화질소(NO)는 대표적인 휘발유 차량 배기가스 오염물질로 반드시 삼원 촉매 반응을 통해 이산화탄소(CO2), 물(H2O), 질소(N2)로 전환한 뒤 배출돼야 한다. 이때 탄화수소(프로필렌, 프로판) 산화 반응은 탄소-탄소, 탄소-수소 결합을 깨뜨려야만 반응이 진행되기 때문에 촉매 반응을 위해서는 금속 앙상블 자리를 확보하는 것이 필수이다.
연구팀은 문제 해결을 위해 100%의 분산도를 갖는 금속(백금, 팔라듐, 로듐) 앙상블 촉매를 개발해 삼원 촉매 반응에 적용했다. 100%의 분산도를 갖는다는 것은 모든 금속 원자가 표면에 드러나 있어 모든 원자가 반응에 참여할 수 있다는 의미이다. 이는 단일원자 촉매도 갖는 특징이지만 앙상블 촉매는 100% 분산도와 더불어 두 개 이상의 원자가 붙어있는 앙상블 자리가 존재한다는 장점을 갖고 있다.
그 결과 금속 앙상블 촉매는 일산화탄소, 프로필렌, 프로판, 일산화질소를 동시에 제거하는 삼원 촉매 반응에서 매우 우수한 저온 촉매 성능을 보였다. 이는 탄화수소 산화 반응 성능이 없어서 삼원 촉매 성능이 저하되는 단일원자 촉매의 문제점을 해결한 것이다. 특히 연구팀이 개발한 분산도 100%의 금속 앙상블 촉매는 수열 노화, 장기 반응, 재사용 반응 등의 내구성 평가에서도 탁월한 성능을 보여 실제 휘발유 차량 배기가스 정화에 적용 가능할 것으로 기대된다.
이현주 교수는 “이번에 개발한 금속 앙상블 촉매는 기존의 단일원자 촉매의 한계를 극복하는 새로운 금속 촉매로써 학술적으로 기여하는 바가 크다”라며 “휘발유 차량 배기가스 정화 촉매 분야에도 산업적으로 적용 가능해 연구의 가치가 매우 크다”라고 말했다.
이번 연구는 선도연구센터사업의 초저에너지 자동차 초저배출 사업단과 한국연구재단 중견연구사업의 지원을 받아 수행됐다.
2020.02.27 조회수 9716 -
이현주 교수, 배기가스 정화용 로듐 앙상블 촉매 개발
〈 정호진 박사과정, 이현주 교수 〉
우리 대학 생명화학공학과 이현주 교수가 포항공대 한정우 교수와의 공동 연구를 통해 자동차 배기가스 정화에 사용할 수 있는 분산도 100%의 로듐 앙상블 촉매를 개발했다.
연구팀의 촉매는 자동차 배기가스 정화 반응에서 시중의 디젤 산화 촉매에 비해 50도 낮은 온도에서 100%의 전환율을 달성하는 성능을 보였다. 연구팀의 앙상블 촉매는 기존의 단일원자 촉매, 나노입자 촉매와는 다른 개념으로 금속 앙상블 자리(ensemble site)가 필요한 다양한 분야에 적용 가능할 것으로 기대된다.
정호진 박사과정이 1저자로 참여한 이번 연구 결과는 화학 분야 국제 학술지 ‘미국 화학회지(JACS, Journal of the American Chemical Society)’ 7월 5일자 온라인 판에 게재됐다. (논문명 : Fully Dispersed Rh Ensemble Catalyst to Enhance Low-Temperature Activity, 저온 활성 향상을 위한 완전히 분산된 로듐 앙상블 촉매)
다양한 불균일계 촉매 중 귀금속 촉매는 높은 활성을 보이기 때문에 널리 사용된다. 하지만 귀금속의 희소가치 때문에 귀금속 사용 효율을 극대화하는 것이 매우 중요하다.
단일원자 촉매는 모든 금속 원자가 촉매 반응에 참여할 수 있기 때문에 널리 사용되지만, 금속 원자가 독립적으로 존재하기 때문에 앙상블 자리가 필요한 촉매 반응에서 촉매 성능을 발휘하지 못한다.
한편 프로필렌(C3H6)과 프로판(C3H8) 등의 탄화수소는 대표적인 자동차 배기가스 오염물질로 반드시 촉매 산화 반응을 통해 이산화탄소(CO2)와 물(H2O)로 전환한 뒤 배출돼야 한다. 탄소-탄소, 탄소-수소 결합을 깨뜨려야만 탄화수소 산화반응이 진행되기 때문에 촉매 반응을 위해서는 금속 앙상블 자리를 확보하는 것이 필수적이다.
연구팀은 문제 해결을 위해 100%의 분산도를 갖는 로듐 앙상블 촉매를 개발해 자동차 배기가스 정화반응에 적용했다. 100%의 분산도를 갖는다는 것은 모든 금속 원자가 표면에 드러나 있기 때문에 모든 원자가 반응에 참여할 수 있다는 의미이다.
이는 단일원자 촉매도 동일하게 갖는 특징이지만, 앙상블 촉매는 100% 분산도와 더불어 두 개 이상의 원자가 붙어있는 앙상블 자리가 존재한다는 장점 또한 갖고 있다.
그 결과 일산화탄소(CO), 일산화질소(NO), 프로필렌, 프로판 산화 반응에서 모두 우수한 저온 촉매 성능을 보였다. 이는 탄화수소 산화 반응 성능이 없는 단일원자 촉매나 낮은 금속 분산도로 인해 저온 촉매 성능이 떨어지는 나노입자 촉매의 단점을 보완한 것이다.
특히 연구팀이 개발한 분산도 100%의 로듐 앙상블 촉매는 상용화된 디젤 산화 촉매(DOC, diesel oxidation catalysts)보다 높은 활성과 내구성을 가져 실제 자동차 배기가스 정화에 적용 가능할 것으로 기대된다.
이현주 교수는 “이번에 개발한 촉매는 기존의 단일원자, 나노입자 촉매와는 다른 새로운 금속 촉매 개념으로 학술적으로 기여하는 바가 크다”며 “자동차 배기가스 정화 촉매 분야에도 산업적으로 적용 가능해 가치가 큰 연구이다”고 말했다.
이번 연구는 한국연구재단 선도연구센터사업 초저에너지 자동차 초저배출 사업단의 지원을 받아 수행됐다.
□ 그림 설명
그림1. 분산도 100% 로듐 앙상블 촉매를 이용한 자동차 배기가스 정화 반응 개념도
그림2. 단일 원자 촉매와 앙상블 촉매의 촉매 구조와 성능 비교 모식도
그림3. EDS-mapping 분석법을 통해 관찰한 단일 원자 촉매, 앙상블 촉매, 나노입자 촉매 구조 사진
2018.07.23 조회수 11121